A la muerte de doña Sancha (viuda del fallecido rey Fernando) en 1067 y la paz entre los hermanos se acabó. Sancho II exigió a Alfonso VI (rey de León) parte de su herencia pues fue injusta la misma y Alfonso se negó. El 19 de julio de 1067 Castilla y León se enfrentaron en Llantada, el Cid comandaba las tropas castellanas. El Campeador ganó de nuevo. Castilla ganó la batalla.

Más tarde en 1070 las revueltas de varios nobles contra el rey de Galicia García hacía peligrar los territorios de la antigua Corona Castellano-leonesa. En León se celebró una reunión de toda la familia rela y la nobleza excepto García. En ella se acordó que Castilla tomaría Galicia y se repartiría entre Castilla y León. El rey de Galicia sería desterrado a Sevilla. Así se hizo, pero pronto empezaron la disputas por la mitad del otro.

Los dos reyes acordaron una batalla en Golpejera el 4 de enero de 1072. El Cid ganó la batalla y apresó al rey Alfonso. Sobre el 12 de enero Sancho fue proclamado rey de León, de Castilla  ya lo era. En este punto la hermana doña Urraca intercedió ante Sancho para la liberación de Alfonso y lo consiguió no sin excepticismo por parte de Sancho. Y no se equivocó.  Lo exilió a Toledo bajo la autoridad del rey taifa de Toledo al-Mamún, que era tributario de Castilla y poco después Alfonso convenció a su hermana para levantar a Zamora contra Sancho.

Sancho cercó Zamora de inmediato (pues era del reino leonés) y envió al Cid a negociar la rendición de Zamora pues era una ciudad muy bien amurallada. Las negociaciones fueron nefastas. El asedió continuó y llegaba el invierno y Zamora no aguantaría más. Entre Alfonso y su hermana Sancha urdieron un plan para entrar en la tienda de campaña del rey Sancho y matarle. Así lo hicieron. Bellido Dolfos fue el encargado. El ejército castellano se retiró.

Poco más tarde Alfonso fue coronado como rey de Castilla y León en la famosa Jura de Santa Gadea donde el Cid le reclamó a Alfonso jurar que no había sido uno de los instigadores del asesinato de su señor Sancho. Por otro lado su hermano García regresó de su destierro y fue apresado de nuevo y llevado al castillo de Luna en el año 1073. A partir de este momento el Cid ya no era imprescindible en la Corona y tenía muchos y muy fuertes enemigos en palacio.

Lo primero que hizo Alfonso VI al llegar al poder fue cobrar las parias adeudadas por todos los reinos de taifas que le eran vasallos. Alfonso VI llamó al Cid a finales del año 1073 para que le ayudara a tomar Nájera y conquistar La Rioja difinitivamente.

En 1075 el rey taifa de Toledo, al-Mamún había sido envenenado y su nieto al-Qádir tomó el relevo. Eso sí, a costa de perder Valencia. Al año siguiente el Cid, gracias a los excelentes sueldos y regalos que cobraba del rey Alfonso por sus trabajos, tenía el mejor ejército de toda Castilla, León, Pamplona y Aragón. Algunos de los nobles de palacio le odiaban a muerte por haber sido vencidos por El Campeador en diferentes batallas. En junio de este año Sancho Garcés IV fue arrojado por los precipicios de Peñalén por su hermano Ramón. De ahí su apodo que ha llevado desde su muerte.